Οξειδωτική ξηρή αναμόρφωση μεθανίου σε καταλύτες Ni/Ce0.8M0.2O (M=Gd,Dy)
Loading...
Date
2025-03-07
Authors
Φώτος, Γεώργιος
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Publisher
Abstract
Η εκβιομηχάνιση σε συνδυασμό με την ραγδαία αύξηση του πληθυσμού, που χαρακτηρίζουν την σύγχρονη εποχή, έχουν συντελέσει στην αύξηση των ενεργειακών αναγκών. Η εξάρτηση όμως από τα ορυκτά καύσιμα προς κάλυψη των αναγκών αυτών, έχει οδηγήσει, μεταξύ άλλων, στην ενίσχυση του φαινομένου του θερμοκηπίου λόγω εκπομπής αερίων του θερμοκηπίου, γεγονός που συνιστά μία από τις μεγαλύτερες απειλές για τον άνθρωπο και το περιβάλλον. Συνεπώς, έχει δημιουργηθεί η ανά-γκη για παραγωγή πράσινης ενέργειας. Μια πολλά υποσχόμενη αντίδραση για τον περιορισμό του περιβαλλοντικού αποτυπώματος είναι η αντίδραση ξηρής αναμόρφωσης του μεθανίου. Στην συγκε-κριμένη αντίδραση χρησιμοποιούνται τα δύο βασικά αέρια του θερμοκηπίου (CH4 και CO2) για την παραγωγή μίγματος H2 και CO (αέριο σύνθεσης). Ένα σημαντικό πρόβλημα που σχετίζεται με την αντίδραση αυτή είναι η σχετικά γρήγορη απενεργοποίηση του καταλύτη, εξαιτίας της εναπόθεσης άνθρακα στην καταλυτική επιφάνεια
Η παρούσα διπλωματική εργασία επικεντρώνεται στην μελέτη της σταθερότητας καταλυτών Ni, υποστηριγμένων σε φορείς CeO2 ενισχυμένους με λανθανίδες, ως προς την αντίδραση DRM υπό ο-ξειδωτικές συνθήκες (0% έως 15% Ο2 στην τροφοδοσία). Τα πειράματα πραγματοποιήθηκαν σε θερ-μοκρασία 7500C και πίεση 1 atm. Οι φορείς αποτελούμενοι από 80% mol Ce και 20% mol M (M=Gd, Dy) παρασκευάστηκαν με τη μέθοδο της συγκαταβύθισης και οι καταλύτες 5% wt Ni/Ce0.8M0.2O με τη μέθοδο του υγρού εμποτισμού. Η δομή και η αγωγιμότητα των καταλυτών και των φορέων μελετή-θηκαν με τεχνικές περίθλασης ακτινών-X (XRD) και θερμοπρογραμματιζόμενης αναγωγής με υδρογό-νο (TPR-H2) αντίστοιχα. Επίσης χρησιμοποιήθηκε η μέθοδος θερμοπρογραμματιζόμενης οξείδωσης (TPO) για τον προσδιορισμό του είδους και της ποσότητας εναποτιθέμενου άνθρακα στην καταλυτική επιφάνεια.
Από τα πειράματα μελέτης σταθερότητας των καταλυτών προέκυψε πως η αύξηση της συγκέ-ντρωσης του Ο2 στην τροφοδοσία από 0% σε 15% οδήγησε σε μείωση ή και εξάλειψη της ποσότητας εναποτεθειμένου άνθρακα σε όλους τους καταλύτες που δοκιμάστηκαν. Την καλύτερη επίδοση πα-ρουσίασε ο καταλύτης Ni/CeGd. Επίσης διαπιστώθηκε πως η αύξηση της συγκέντρωσης του Ο2 οδή-γησε σε αύξηση της μετατροπής CH4, μείωση της μετατροπής CO2 και μείωση του λόγου H2/CO. Επί-σης διαπιστώθηκε πως όταν η συγκέντρωση Ο2 είναι μεγαλύτερη ή ίση του 10%, η μετατροπή του CH4 και του CO2 είναι παρόμοια για όλους τους καταλύτες και σχετικά σταθερή και άρα δεν επηρεά-ζεται σημαντικά από τα φυσικοχημικά και δομικά χαρακτηριστικά των καταλυτών. Από τα πειράματα TPO προέκυψε πως ο εναποτιθέμενος άνθρακας είναι γραφιτικού τύπου. Από τα αποτελέσματα όλων των πειραμάτων προέκυψε πως ο καταλύτης με την υψηλότερη σταθερότητα και επίδοση είναι ο καταλύτης Ni/CeGd σε συνθήκες ODRM 10% O2. Ο καταλύτης Ni/CeDy εμφάνισε με διαφορά την χα-μηλότερη τιμή του λόγου H2/CO λόγω, ενδεχομένως, ότι ευνόησε περισσότερο σε σχέση με τους υπό-λοιπους καταλύτες την αντίδραση RWGS.
Η παρούσα διπλωματική εργασία αποτελείται από 6 Κεφάλαια. Στο 1ο κεφάλαιο αναλύεται η ση-μασία της πράσινης ενεργειακής μετάβασης, το φαινόμενο του θερμοκηπίου, τις συνέπειές του στην κοινωνία και το περιβάλλον, συζητείται η αξιοποίηση του βιοαερίου ως πηγή ενέργειας καθώς επί-σης και οι σημαντικότεροι τρόποι παραγωγή υδρογόνου, ως φορέα πράσινης ενέργειας καθώς και τα πλεονεκτήματά του, οι συνθήκες της αντίδρασης ODRM και ο σκοπός της εργασίας. Στο 2ο Κεφάλαιο αναλύεται η θερμοδυναμική των αντιδράσεων DRM και ODRM. Στο 3ο Κεφάλαιο επεξηγούνται οι πειραματικές διαδικασίες που ακολουθήθηκαν και στο 4ο Κεφάλαιο παρουσιάζονται αναλυτικότερα τα αποτελέσματά τους. Στο 5ο Κεφάλαιο συνοψίζονται τα κυριότερα συμπεράσματα της εργασίας και προτείνονται προτάσεις για μελλοντική έρευνα. Στο 6ο Κεφάλαιο παρουσιάζεται η αξιοποιούμενη βιβλιογραφία.
Description
Keywords
Φαινόμενο θερμοκηπίου, Οξειδωτική ξηρή αναμόρφωση μεθανίου, Ξηρή αναμόρφωση μεθανίου, Καταλύτες-Ni σε CeO2, CeGd, CeDy, Καταλυτική σταθερότητα, Καταλυτική ενεργότητα