Ξηρή αναμόρφωση μεθανίου σε οξειδωτικές συνθήκες σε καταλύτες Ni/CeO2-MO (M: Mg, Ba)
Loading...
Date
2024-10-11
Authors
Κωνσταντακόπουλος, Παναγιώτης
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Publisher
Abstract
Η κλιματική αλλαγή και οι συνεχώς αυξανόμενες απαιτήσεις ενεργειακής κατανάλωσης, λόγω της σταδιακής αύξησης του πληθυσμού και της εκβιομηχάνισης, έχουν δημιουργήσει ανάγκες για την παραγωγή πράσινης ενέργειας. Καθώς τα ορυκτά καύσιμα τείνουν να μειώνονται και τα αέρια του θερμοκήπιού να αυξάνονται, η αντίδραση ξηρής αναμόρφωσης του μεθανίου προσφέρει πολλές προοπτικές για την αντιμετώπιση αυτών των προκλήσεων. Η συγκεκριμένη αντίδραση χρησιμοποιεί τα δύο βασικά αέρια του θερμοκηπίου (CH4 και CO2) για την παραγωγή μείγματος Η2 και CO (αέριο σύνθεσης). Ένα σημαντικό πρόβλημα που σχετίζεται με την αντίδραση αυτή είναι η σχετικά γρήγορη απενεργοποίηση του καταλύτη λόγω εναπόθεσης άνθρακα στην επιφάνεια.
Η παρούσα διπλωματική εργασία επικεντρώνεται στη μελέτη της σταθερότητας καταλυτών Ni υποστηριγμένων σε φορείς CeO2 ενισχυμένους με αλκαλικές γαίες ως προς την αντίδραση DRM υπό οξειδωτικές συνθήκες (0% έως 15% οξυγόνο στην τροφοδοσία). Τα πειράματα πραγματοποιήθηκαν σε θερμοκρασία 750οC και πίεση 1 atm. Οι φορείς αποτελούμενοι από 80% Ce και 20%mol Μ (Μ = Mg, Ba), παρασκευάστηκαν με την μέθοδο της συγκαταβύθισης και οι καταλύτες 5 wt.%Ni/Ce0.8Μ0.2Ο με την μέθοδο του υγρού εμποτισμού. Η δομή και η αναγωγιμότητα των καταλυτών μελετήθηκαν με τεχνικές περίθλασης ακτινών-Χ (XRD) και θερμοπρογραμματιζόμενης αναγωγής με υδρογόνο (TPR-H2) αντίστοιχα. Επίσης χρησιμοποιήθηκε η μέθοδος θερμοπρογραμματιζόμενης ο ξείδωσης (TPO) για τον προσδιορισμού του είδους και της ποσότητας του εναποτιθέμενου άνθρακα στην επιφάνεια του καταλύτη.
Από τα πειράματα μελέτης της σταθερότητας των καταλυτών προέκυψε πως η αύξηση της συγκέντρωσης του οξυγόνου στην τροφοδοσία από 0% σε 15% οδηγεί σε μείωση ή και εξάλειψη της εναπόθεσης άνθρακα σε όλους του καταλύτες που δοκιμάστηκαν με την καλύτερη επίδοση να την παρουσιάζει ο καταλύτης Νi/CeMg. Επίσης, βρέθηκε ότι η αύξηση της συγκέντρωσής του οξυγόνου οδήγησε σε αύξηση του λόγου Η2/CO με τις τιμές να τείνουν προς την ιδανική τιμή της μονάδας. Όμως, αυτό συνοδεύτηκε από μείωση της μετατροπής του CO2.Ένα ακόμα αποτέλεσμα που προέκυψε από τα πειράματα TPO είναι πως ο εναποτιθέμενος άνθρακας είναι γραφιτικού τύπου. Διαπιστώθηκε πως ο σταθερότερος καταλύτης ήταν ο Ni/CeMg καθώς καθ΄ όλη την διάρκεια του πειράματος ελέγχου της σταθερότητας οι μετατροπές των αντιδρώντων και ο λόγος Η2/CO έμειναν πρακτικά σταθερές και συνοδεύτηκαν από μικρή εναπόθεση άνθρακα.
Η παρούσα διπλωματική εργασία αποτελείται από πέντε κεφάλαια. Στο πρώτο κεφάλαιο συζητούνται θέματα σχετικά με την σημασία της πράσινης ενέργειας, το φαινομένου του θερμοκηπίου και την εκμετάλλευση της βιομάζας. Στο δεύτερο κεφάλαιο γίνεται θερμοδυναμική ανάλυση της αντίδρασης ξηρής αναμόρφωσης του μεθανίου σε οξειδωτικές και μη συνθήκες, παρουσιάζονται οι καταλύτες που μπορούν να χρησιμοποιηθούν και συζητούνται οι ιδανικές συνθήκες της αντίδρασης για βέλτιστη απόδοση. Στο τέταρτο κεφάλαιο παρουσιάζονται και συζητούνται τα πειραματικά αποτελέσματα. Τέλος, στο πέμπτο συνοψίζονται τα συμπεράσματα της παρούσας μελέτης και γίνονται προτάσεις για μελλοντική εργασία.
Description
Keywords
Αλκαλικές γαίες, Καταλύτες, Οξειδωτικές συνθήκες