Σύνθεση και χαρακτηρισμός περοβσκιτικών υλικών LaSrNiXO3 (X: Ru, Rh, Ag, Pt, Pd) για την ενεργοποίηση του υπερθειικού νατρίου
Loading...
Date
2023-10-12
Authors
Σιένα, Ιωάννα
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Publisher
Abstract
Η σημαντική αύξηση του πληθυσμού σε συνδυασμό με την αναποτελεσματικότητα των συμβατικών φυσικών, χημικών και βιολογικών μεθόδων επεξεργασίας του νερού έχει οδηγήσει
στην ανίχνευση σημαντικών ποσοτήτων φαρμακευτικών ενώσεων τόσο στα επιφανειακά και υπόγεια ύδατα, όσο και στο πόσιμο νερό. Οι Προηγμένες Διεργασίες Οξείδωσης (Advanced Oxida tion Processes, AOPs) αποτελούν ένα σύνολο χημικών, οξειδωτικών τεχνικών που στηρίζονται στην επί τόπου (in situ) δημιουργία δραστικών ειδών, όπως οι ρίζες υδροξυλίου (•ΟΗ) και οι θειικές ρίζες (SO4•−). Η παρούσα διπλωματική εργασία επικεντρώθηκε στην ενεργοποίηση του υπερθειικού νατρίου (Sodium Persulfate, SPS) με τη χρήση περοβσκτικών υλικών του τύπου La0.8Sr0.2Ni0.99X0.01O3 (LSNX, X: Ru, Rh, Ag, Pt, Pd) με σκοπό της αποικοδόμηση της Λοσαρτάνης (Losartan, LOS) σε υδατικά διαλύματα. Η μερική υποκατάσταση του νικελίου στα τα Β κέντρα της περοβσκιτικής δομής με ευγενή μέταλλα αποσκοπούσε στην βελτίωση της καταλυτικής ενεργότητας και την αύξηση της σταθερότητας των καταλυτών. Οι καταλύτες παρασκευάστηκαν με τη μέθοδο της in situ ανάφλεξης, όπου χρησιμοποιήθηκαν κιτρικό οξύ (C6H8O7) και νιτρικό αμμώνιο (NH4NO3) ως καύσιμη ύλη και οξειδωτικό, αντίστοιχα. Η ειδική επιφάνεια των καταλυτών υπολογίστηκε με τη μέθοδο Brunauer – Emmett – Teller (BET). Ο φυσικοχημικός χαρακτηρισμός των υλικών πραγματοποιήθηκε με τις μεθόδους περίθλασης ακτίνων Χ (X – ray Diffraction, XRD) και Ηλεκτρονικής Μικροσκοπίας Διέλευσης (Transmission Electron Microscopy, TEM), ενώ υπολογίστηκε και το σημείο μηδενικής φόρτισης του καταλύτη (Point of Zero Charge, PZC).Ανάμεσα στα περοβσκιτικά οξείδια που μελετήθηκαν, βέλτιστα αποτελέσματα ελήφθησαν στην περίπτωση του LSNRu, όπου παρατηρήθηκε πλήρης διάσπαση 0.5 mg/L LOS σε 20 λεπτά με τη χρήση 250 mg/L καταλύτη και 250 mg/L SPS. Για τον λόγο αυτό το καταλυτικό σύστημα LSNRu/SPS μελετήθηκε διεξοδικά προκειμένου να αξιολογηθεί η επίδραση των λειτουργικών παραμέτρων του συστήματος, όπως η συγκέντρωση του οξειδωτικού (50 – 500 mg/L), η συγκέντρωση του καταλύτη (100 – 500 mg/L), η συγκέντρωση της LOS (0.25 – 1.00 mg/L) και το pH του διαλύματος. Με σκοπό τη μελέτη της απόδοσης του συστήματος σε πραγματικές συνθήκες έλαβαν χώρα πειράματα σε εμφιαλωμένο νερό (Bottled Water, BW) και σε δευτεροβάθμια εκροή βιολογικού καθαρισμού (Wastewater, WW), ενώ ποσοτικοποιήθηκε και η επίδραση των κυρίαρχων ειδών των συγκεκριμένων μητρών, όπως τα χλωριόντα (Cl−), τα διττανθρακικά ιόντα (HCO3−) και το χουμικό οξύ (Humic Acid,HA).
Ο προσδιορισμός των οξειδωτικών ειδών του συστήματος έγινε με τη χρήση των κατάλληλων ενώσεων (Scavengers) και αποδείχθηκε πως οι ρίζες SO4•− είναι τα κυρίαρχα είδη και οξειδώνουν απευθείας το οργανικό μόριο. Επίσης, σημαντική είναι η συνεισφορά του 1O2 (Singlet Oxygen), το οποίο συμβάλλει στην μείωση της LOS κατά 30%. Τέλος, ο καταλύτης LSNRu επέδειξε εξαιρετική σταθερότητα σε συνθήκες αντίδρασης καθώς διατήρησε εξίσου υψηλή απόδοση σε πέντε διαδοχικούς πειραματικούς κύκλους.
Description
Keywords
Υπερθειικά άλατα, Περοβσκιτικά οξείδια, Προηγμένες διεργασίες οξείδωσης