Διερεύνηση του φαινόμενου της ηλεκτροχημικής ενίσχυσης της κατάλυσης με ηλεκτρονική μικροσκοπία σήραγγος (stm) και με μετρήσεις του έργου εξόδου των ηλεκτροδίων και μελέτη της συμπεριφοράς διεσπαρμένων καταλυτών στην αναγωγή των NOx
Loading...
Date
2009-03-13T10:58:04Z
Authors
Άρχοντα, Δήμητρα
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Publisher
Abstract
Στην παρούσα μελέτη διερευνάται η αρχή του φαινομένου της ηλεκτροχημικής ενίσχυσης με την τεχνική της ηλεκτρονικής μικροσκοπίας σήραγγος (STM) και με την τεχνική Kelvin probe. Συγκεκριμένα, με το STM εξετάστηκε το σύστημα Pt(111)/YSZ υπό συνθήκες περιβάλλοντος προκειμένου να διερευνηθούν σε ατομική κλίμακα οι μεταβολές που υφίσταται η επιφάνεια του μονοκρυστάλλου της Pt μετά από ηλεκτροχημική παροχή ιόντων οξυγόνου στην επιφάνειά της. Βρέθηκε ότι το ηλεκτροχημικά παρεχόμενο οξυγόνο από το στερεό ηλεκτρολύτη στην επιφάνεια της Pt(111) δημιουργεί τη δομή Pt(111)-(12x12)-O.
Με την τεχνική Kelvin probe μελετήθηκε το έργο εξόδου ηλεκτροδίων σε υδατικά διαλύματα και εν συνεχεία διερευνήθηκε η αρχή του απόλυτου δυναμικού των ηλεκτροδίων στην υγρή ηλεκτροχημεία. Τα αποτελέσματα επιβεβαιώνουν για πρώτη φορά την ισχύ της εξίσωσης: eUWR= ΦW – ΦR στην υγρή ηλεκτροχημεία και τονίζουν ότι το έργο εξόδου των αναδυόμενων ηλεκτροδίων, διαιρούμενο από το μοναδιαίο φορτίο του ηλεκτρονίου e, μπορεί να οριστεί ως το απόλυτο δυναμικό.
Μελετήθηκε επίσης η αναγωγή των οξειδίων του αζώτου από C3H6 και από CO παρουσία οξυγόνου σε διεσπαρμένους καταλύτες ροδίου (Rh) και πλατίνας (Pt). Βρέθηκε ότι η αντίδραση αναγωγής του ΝΟ εξαρτάται από το είδος του φορέα και του μετάλλου. Τα αποτελέσματα συγκρινόμενα με αντίστοιχα πειράματα ηλεκτροχημικής ενίσχυσης, ΗΕ, έδειξαν τη βασική ομοιότητα του μηχανισμού της ΗΕ και των αλληλεπιδράσεων μετάλλου-φορέα, που συνίστανται στην διάχυση (backspillover) ιόντων Ο2- από το φορέα στο μέταλλο και την επακόλουθη αλλαγή της ισχύος των χημειοροφητικών δεσμών των αντιδρώντων. Επίσης μελετήθηκε η συμπεριφορά ζεόλιθου Cu-ZSM-5 στην αναγωγή του ΝΟ από προπυλένιο όπου βρέθηκε ότι ο συγκεκριμένος καταλύτης είναι ιδιαίτερα εκλεκτικός σε Ν2 υπό έντονα οξειδωτικές συνθήκες.
Description
Keywords
Ηλεκτροχημική ενίσχυση της κατάλυσης, Ηλεκτρονική μικροσκοπία σήραγγος, Έργο εξόδου ηλεκτροδίων, Αναγωγή του ΝΟ, Διεσπαρμένοι καταλύτες, Καταλύτες Pt, Καταλύτες Rh