Σύμπλοκες ενώσεις του Αg(I) με βενζοτριαζόλια : σύνθεση, δομικός χαρακτηρισμός, φασματοσκοπικές μελέτες και αντιμικροβιακή δραστικότητα

Loading...
Thumbnail Image

Date

2025-07-29

Authors

Καμινάρη, Τσαντινούλα

Journal Title

Journal ISSN

Volume Title

Publisher

Abstract

Στην παρούσα Ερευνητική Μεταπτυχιακή Εργασία περιγράφονται η παρασκευή, ο πλήρης δομικός και φασματοσκοπικός χαρακτηρισμός, και η μελέτη της αντιμικροβιακής δραστικότητας δυο συμπλόκων του Αg(I) με οργανικό υποκαταστάτη το 1-μεθυλοβενζοτριαζόλιο (mebta). Η έρευνα για την ανακάλυψη νέων αντιμικροβιακών ενώσεων παρουσιάζει ενδιαφέρον γιατί συχνά τα υπάρχοντα μέσα δεν μπορούν να αντιμετωπίσουν την ανθεκτικότητα των μικροβίων. Ο άργυρος και οι ενώσεις του χρησιμοποιούνται εδώ και πολύ καιρό ως αντιμικροβιακοί παράγοντες με χαρακτηριστικό παράδειγμα τον σουλφαδιαζινικό άργυρο, που είναι γνωστός ως Silvadene®, και χρησιμοποιείται ως αντιβιοτικό ευρέως φάσματος για πληγές και εγκαύματα. Το βενζοτριαζόλιο και τα παράγωγά του θεωρούνται βιοενεργές ετεροκυκλικές ενώσεις με πολλές βιολογικές ιδιότητες, π.χ. αντιμικροβιακές και αντιπρωτοζωϊκές, αντιμυκητιασικές, αντιμυκοβακτηριακές, αντικαρκινικές και αντιικές. Ο στόχος της παρούσης Εργασίας ήταν να συνδυαστούν οι ιδιότητες αυτών των δυο μέσων [ενώσεις Αg(I), βενζοτριαζόλια] σε νέες ενώσεις που θα περιέχουν και τα δυο, ώστε να αυξηθεί η βιολογική του δραστικότητα. Παρασκευάστηκαν οι νέες ενώσεις [Αg(NO3)(mebta)2] (1) και [Αg(CF3SO3)(mebta)2] (2) σε καλές αποδόσεις με τη χρησιμοποίηση της MeOH ως διαλύτη των αντιδράσεων. Οι δομές των συμπλόκων προσδιορίστηκαν με κρυσταλλογραφία ακτίνων Χ επί μονοκρυστάλλων. Οι δομές αποτελούνται από ουδέτερα μόρια, στα οποία τα οργανικά μόρια και τα ανόργανα ανιόντα συμπεριφέρονται ως μονοδοντικοί υποκατάστατες. Το άτομο-δότης του mebta είναι το άζωτο της θέσης 3 του αζολικού δακτυλίου. Τα κέντρα ΑgI υιοθετούν παραμορφωμένη επίπεδη τριγωνική γεωμετρία ένταξης, η οποία εναλλακτικά μπορεί να περιγραφεί ως γεωμετρία σχήματος Τ. Οι κρυσταλλικές δομές σταθεροποιούνται από δίκτυα μη κλασικών δεσμών Η και π-π αλληλεπιδράσεις τύπου θημωνιάς. Οι σύμπλοκες ενώσεις χαρακτηρίστηκαν με φασματοσκοπίες IR και Raman στη στερεά κατάσταση, και UV/Vis και ΝΜR (1Η,13C {1Η}) σε διάλυμα. Tα δεδομένα από τα φάσματα ΙR και Raman ερμηνεύτηκαν επί τη βάσει των γνωστών δομών στη στερεά κατάσταση και των τρόπων ένταξης των υποκαταστατών. Τα δεδομένα από τα φάσματα UV/Vis και ΝΜR βοήθησαν στην κατανόηση της συμπεριφοράς των συμπλόκων σε διάλυμα. Οι αντιμικροβιακές ιδιότητες των συμπλόκων και των ελεύθερων συστατικών τους εκτιμήθηκαν έναντι των κατά Gram αρνητικών P. aerurinosa και Ε. coli, και των κατά Gram θετικών S. epidermidis και S. aureus, μικροοργανισμών, μέσω της μελέτης των παραμέτρων ΜΙC (Eλάχιστη Ανασταλτική Συγκέντρωση), ΜCB (Eλάχιστη Βακτηριοκτόνος Συγκέντρωση) και ΙΖ (Ζώνες Αναστολής). Τα σύμπλοκα παρουσιάζουν μεγαλύτερη δραστικότητα από αυτήν των ελεύθερων συστατικών τους. Η Μεταπτυχιακή Εργασία αποτελείται από πέντε (5) Μέρη. Το Μέρος Ι είναι εισαγωγικό και ανασκοπεί την ανόργανη και βιολογική χημεία του αργύρου (κεφάλαιο Α), και δίνει λεπτομέρειες για την χημεία ένταξης των βενζοτριαζολίων και τις βιολογικές ιδιότητες των ελεύθερων ενώσεων και των μεταλλικών συμπλόκων τους (κεφάλαιο Β). Στο Μέρος ΙΙ σκιαγραφούνται ο γενικός στόχος καθώς και οι ειδικοί στόχοι της Εργασίας. Στο Μέρος ΙΙΙ (Πειραματικό Μέρος) δίνονται πληροφορίες για τα αντιδραστήρια που χρησιμοποιήθηκαν για το φασματοσκοπικό και βιολογικό χαρακτηρισμό (κεφάλαιο Γ), καθώς και για την παρασκευή των συμπλόκων που συνοδεύεται από λεπτομερή παράθεση των πειραματικών δεδομένων τους (κεφάλαιο Δ). Τα “Αποτελέσματα και Συζήτηση” αποτελούν το Μέρος IV που περιέχει τέσσερα (4) κεφάλαια. Στο κεφάλαιο Ε δίνονται μερικά συνθετικά σχόλια, και στο κεφάλαιο Ζ περιγράφονται λεπτομερώς οι μοριακές και κρυσταλλικές δομές των συμπλόκων. Το κεφάλαιο Η περιέχει την ερμηνεία των φασμάτων ΙR, Raman, UV/Vis και ΝΜR. Οι βιολογικές ιδιότητες αναλύονται και επεξηγούνται στο κεφάλαιο Θ. Στο Μέρος V συνοψίζονται περιληπτικά τα σημαντικότερα αποτελέσματα των προσπαθειών μας και αναφέρονται ιδέες για περαιτέρω ερευνητική δραστηριότητα στο θέμα της παρούσης Εργασίας.

Description

Keywords

Αντιμικροβιακά μέσα, Άργυρος(Ι), Βενζοτριαζόλια, Δομικές μελέτες (κρυσταλλογραφία ακτίνων Χ επί μονοκρυστάλλων), 1-μεθυλοβενζοτριαζόλιο και μεταλλικά σύμπλοκά του, Φασματοσκοπικές μέθοδοι (ΙR, Raman, UV/Vis, 1Η και 13C {1Η} ΝΜR), Χημεία ένταξης (συναρμογής)

Citation